Das im Reformstil erbaute Landeshauptarchiv gehört zu den letzten repräsentativen Staatsbauten der Großherzoglichen Residenz. Errichtet wurde es für das Geheime Archiv und das Hauptarchiv des Großherzogtums, welche vorher im Regierungsgebäude II untergebracht waren.
Kernstück des Archivgebäudes ist der siebengeschossige Magazinbau zur Lagerung des Archivgutes, welcher als moderner, innovativer Zweckbau seiner Zeit angesehen werden kann. Das Landeshauptarchiv bewahrt etwa 15.000 Urkunden, 23.000 laufende Meter Akten, mehr als 100.000 Karten, Risse und Pläne sowie mehr als 230 Nachlässe bedeutender Persönlichkeiten auf. Die älteste hier verwahrte Urkunde wurde im Jahr 1158 ausgestellt.